Выбросы трития из реакторов, выведенных из эксплуатации.

Ян Фэрли (Ian Fairlie), доктор философии, биолог-радиолог, независимый консультант по радиоактивности в окружающей среде.

1. Исследуя проблемы безопасности и здоровья персонала АЭС, необходимо учитывать газообразные выбросы, в том числе радионуклида трития.

Выбросы радиоактивного трития при выводе из эксплуатации АЭС и переработке отработавшего ядерного топлива огромны. Их намного больше, чем радиоактивного углерода 14С. Объемы выбросов трития примерно на три порядка превосходят выбросы других радионуклидов и в пять раз превышают 14С. При выводе из эксплуатации АЭС решение проблемы выбросов трития крайне важно. В специализированной литературе эта тема обсуждается очень редко. У реакторов, остановленных несколько десятилетий назад (30—40 лет назад) в Великобритании и в Канаде, до  сих пор наблюдаются значительные выбросы трития. На рис. 1 показаны скорости выбросов радионуклидов, в том числе трития, в  котельную в выведенном из эксплуатации тяжеловодном реакторе NPD, рассчитанные канадскими ядерными лабораториями. Демонстрационный реактор типа PHWR мощностью 25 МВт был запущен в  1962 г. на первой АЭС Канады Ролфтон (Rolphton), и  проработал до 1987 г. Он стал прототипом серии канадских реакторов CANDU—аналогов французских UNGG и российских РБМК. Из представленных диаграмм видно, что скорость выделения трития за первые 100 лет примерно на 3 порядка выше, чем у большинства других радионуклидов, и на 5 порядков больше, чем у 14С. Тритий является наиболее значительным нуклидом, присутствующим в выведенных из эксплуатации реакторах, о чем свидетельствуют его высокие ежегодные выбросы даже через много лет после вывода реактора из эксплуатации.

2. Источники искусственного трития.

В течение тысячелетий содержание трития в природе было почти постоянным— непрерывное его образование в атмосфере компенсировалось естественным распадом. Однако с 1954 г. (начало испытаний термоядерных бомб) положение резко изменилось и в дождевой воде содержание трития увеличилось в тысячи раз. В 1970-х гг. из-за ядерных испытаний активность трития на земном шаре во много раз превышала активность естественного трития и составляла примерно 1020 Бк. Это привело к тому, что объемная активность трития, например, в дождевой воде, в 1973 г. в северном полушарии составляла 55 Бк/л. В водоемах северного полушария объемная активность трития была от 10 до 200 Бк/л. Тритий легко окисляется, поэтому на Земле он присутствует в основном в виде воды в водоемах. В атмосфере тритий содержится в количестве, не более 0.1% общего запаса трития на земном шаре, и представлен как газообразным тритием, так и парами тритиевой воды.

После прекращения массовых ядерных испытаний содержание трития в атмосфере уменьшилось, уменьшилась и его объемная активность в водоемах и приземной атмосфере. В настоящее время объемная активность глобального, то есть связанного с ядерными испытаниями, трития в пресноводных водоемах составляет от5 до175 Бк/л.

В последние годы основным источником техногенного трития вокружающей среде стали атомные электростанции, которые ежегодно выделяют несколько десятков килограммов трития. При работе АЭС тритий образуется в реакторах при делении 235U и в результате (n, γ) -, (n, α) -,(n, p)—и(n, T)—реакций на ядрах элементов конструкционных и других материалов активной зоны, а также в стержнях регулирования. При вводе в эксплуатацию новых реакторов АЭС, продолжении работ на пред приятиях ЯТЦ потенциальная опасность облучения населения за счет трития будет возрастать. Если в настоящее время эффективная эквивалентная доза, обусловленная тритием, не превышает в среднем на одного человека 0.05% от естественного фона, то с увеличением числа работающих реакторов во всех странах через 65 лет она может достигнуть 1%. Наработка трития на АЭС к 2000 г. составляла ~1018 Бк [8]. При сегодняшних темпах строительства АЭС в мире такое же количество трития будет наработано на АЭС в 2020—2025 гг. Уже сейчас необходимо предусматривать на действующих или строящихся ядерных объектах создание систем детритизации газовых сбросов, предназначенных для аварийных ситуаций или проведения ремонтных работ.

3. При работе АЭС тритий образуется в реакторах:

• как продукт тройного деления ядер горючего (при делении ядер 235U на 1 ГВт эл. мощности в реакторе образуется 1,15х1011Бк/сут трития) (ядро раскалывается на три осколка, а не на два). Вероятность такого события — приблизительно 1 на 10 тысяч реакций деления. В легководных реакторах тритий в основном накапливается в топливе. Другие реакции, ведущие к образованию трития, таковы. При захвате нейтрона на изотопе 10B может пройти реакция с выходом двух альфа-частиц и ядра трития;
• в результате (n, γ)— реакции на ядрах дейтерия, находящегося в теплоносителе-воде;
• при захвате нейтронов ядрами В и Li, находящимися в теплоносителе — воде (при борном регулировании, коррекции водного режима— наАЭС сВВЭР) и в стержнях регулирования;
• в результате реакции 3 Не (n, р) Т в газовом контуре (в газе, заполняющем графитовую кладку РБМК);
• в результате (n, T) и (n, р) — реакций быстрых нейтронов на ядрах 14N, 6 Li, 10В, 40Са и др., присутствующих в различных материалах, используемых в конструкции реактора. .

Часть реакций образования трития протекает в  реакторной воде (в  воде первого контура АЭС с  ВВЭР, в  воде и  пароводяной смеси контура многократной принудительной циркуляции АЭС с РБМК), а часть —  в твэлах и стержнях регулирования. Из твэлов и стержней регулирования тритий попадает в  реакторную воду при нарушении герметичности оболочек твэлов или стержней регулирования, а также вследствие диффузии через оболочки или вследствие утечки  —  через не  плотности оболочек. Большой разницы между активностью трития в  выбросах АЭС с  ВВЭР и  РБМК одинаковой мощности нет. Мощность выброса трития —  порядка 10⁸ Бк/сут с двух энергоблоков. При такой объемной активности трития в  приземной атмосфере дозовая нагрузка на индивидуума из населения (верхняя оценка) составит не более 10 Зв/год. Большая часть трития, наработанного на  атомной станции, покидает АЭС с  жидкими стоками. Содержание трития в  жидких стоках при штатной работе АЭС намного превосходит содержание всех остальных нуклидов, а в газообразных выбросах количество трития уступает только количеству радиоактивных благородных газов

Табл.1 Поступление трития в окружающую среду с газообразными и жидкими отходами АЭС, Ки/МВт (эл.)/год         [с.н.с. Фомин Г. В. ГНЦ РФ Институт биофизики]

Тип реактора	Выброс в атмосферу	Сброс в гидросферу
ВВЭР	0,2-0,9	0,9
РБМК	0,04	0,6
PWR	0,22	1,4
BWR	0,14	0,1

Тритий обладает большим периодом полураспада (12.4  лет) и  вследствие этого является глобальным загрязнителем природных комплексов. Загрязнение тритием грунтовых вод характерно для большинства АЭС. Контакт воды с РАО в емкостях хранилищ ТРО приводит к образованию жидких тритиевых отходов. Тритий выходит за пределы хранилищ твердых радиоактивных отходов и обнаруживается в воде контрольных скважин санитарно-защитной зоны предприятия.

4. Содержание трития в выведенных из эксплуатации реакторах

В начале 1990-х гг. в бетонных конструкциях реактора NPD в Ролфтоне были обнаружены высокие концентрации трития— до 82 000 БК/г. (Реактор был остановлен в 1987 г. с удалением топлива). Для сравнения: концентрации 14С составляли ~300 БК/г [Krasznai, 1993].

Высокие концентрации трития в выведенных из эксплуатации реакторах обусловлены:

• нейтронной активацией примесей водорода, дейтерия и 6 Li;
• третичным делением (выход деления;
• диффузией от высоких уровней трития в охлаждающей воде и замедлителе [Kim et al, 2008]. По заявлению Кима (2009), “в течение всего срока службы ядерных объектов тритий диффундирует в ткань зданий. При проведении работ по выводу из эксплуатации ОИАЭ и экологической экспертизе необходимо точно оценивать активность трития в широком спектре материалов до вынесения заключения по любым отходам”. Обычные компьютерные модели могут давать неточные прогнозы содержания трития в выведенных из эксплуатации реакторах. Так, согласно [Corcoran et al, 2017], стальные резервуары для хранения, используемые в течение более 20  лет, показывают концентрацию трития, значительно превышающую предсказанную, исходя из расчета простого газового раствора в исходном металле”. Исследования материалов сосудов указывают на существование двух основных источников трития:

1. объемного металла, где глубинное загрязнение возникает в результате диффузии/ растворения;
2. высокоактивного поверхностного слоя, содержащего основное количество трития [Corcoran et al, 2017].

Модели, основанные только на кодах активации нейтронов, могут неверно предсказывать уровни загрязнения тритием. “Без понимания того, что в конкретных реакторах существуют две формы трития, содержание 3Н в образцах может быть сильно занижено при использовании традиционных аналитических подходов.

5. Воздействие трития на живые организмы.

Многие исследователи относят тритий к  слабым радиоизотопам. Но  это устаревшая точка зрения. Радиоактивный 3 Н выбрасывается из  реактора в  атмосферу, выделяется в  виде водяного пара. И может поступать в  организм с  воздухом, пищей, водой, превращаясь при этом в  органически связанный тритий. 3 Н встраивается в  протеиновые молекулы и  надолго остается в  организме. В  1970—1980 гг. проводились исследования на  крысах, которым давали тритиевую воду. Эта разовая доза сохранялась в  их организмах и через три недели, тритий никуда не вымывался. Считалось, что этот не  очень активный изотоп не  представляет особой проблемы. Но  с  точки зрения биологии, чем изотоп слабее, тем он опаснее. С  точки зрения радиационной безопасности тритий как радионуклид (мягкий β-излучатель, Еср.=5,71 кэВ), на первый взгляд, менее значим, чем, например, 90Sr или 137Cs. Однако в  газовых выбросах он, как правило, содержится в химической форме воды и  его попадание в  организм человека может привести к крайне опасным последствиям, в  том числе и  на  генетическом уровне. Интегрированный в живой организм тритий эффективно включается в  состав биологиче ской ткани, вызывая мутагенные нарушения. Распадаясь, тритий превращается в  гелий, выделяя при этом довольно интенсивное бета-излучение. Энергия его бета-частиц относительно невелика, поэтому при нахождении вне организма (внешнее облучение) тритий серьезной угрозы не  представляет. Однако, при внутреннем облучении (при попадании трития внутрь организма человека с воздухом или водой), он может представлять серьезную угрозу для здоровья. Являясь изотопом водорода, тритий химически ведет себя так же как водород, и  поэтому способен замещать его во  всех соединениях с  кислородом, серой, азотом, легко проникая в протоплазму любой клетки. В  этом случае испускаемое тритием бета-излучение способно серьезно повредить генетический аппарат клеток. Удельный вклад поступления трития с вдыхаемым воздухом и через кожные покровы составляет от15 до20% от дозы, обусловленной фактическим содержанием трития в организме. С продуктами питания и питьевой водой поступает от 80 до 85% этого радионуклида, обладающего большой миграционной способностью. Необходимо разработать таблицы, в которых бы четко указывалось, какие радионуклиды какую опасность представляют. Порядка 150 радионуклидов имеют большой период полураспада, и мы должны понимать, насколько они опасны. Но пока такого рейтинга радионуклидов не существует. В этом рейтинге тритий окажется среди наиболее опасных радионуклидов. К нему близки радиоуглерод, радон, цезий, стронций и т.д. Тритий—“генетически опасный” радионуклид. Требуется также интенсифицировать разработку методики определения в биосредах органически связанного трития, уровни накопления которого в белковых фракциях организма оцениваются нерепрезентативно, а дозы облучения за  счет связанной в молекулах ДНК фракции трития могут вносить дополнительно 60% и более к величине дозы, обусловленной поступлением тритированной воды. По современным данным эти 60% ответственны за вредные последствия для здоровья населения, которые заставляют ужесточать нормативы содержания его в экологических объектах.