Перейти к записям
Июн 4 / Владимир Кузнецов

ПРОБЛЕМЫ УТИЛИЗАЦИИ РЕАКТОРНОГО ГРАФИТА ОСТАНОВЛЕННЫХ ПУГР

https://core.ac.uk/download/pdf/53065705.pdf

 

ВНИПИЭТ  о свойствах ОРГ

Введение

Вопрос снятия с эксплуатации ядерных установок с промышленными уран графитовыми реакторами (ПУГР) представляет собой комплекс проблем, связанных с необходимостью выбора оптимальных способов и методов обращения с накопленными радиоактивными отходами (РАО). Среди всей массы накопленных РАО отработанный графит ПУГР занимает особое место. После длительного облучения графит не приобрел никаких свойств, которые могли бы ему создать область полезного применения. Поэтому облученный графит относится к категории неиспользуемых РАО и требует индивидуального подхода при выборе способов обращения с ним. Это связано со многими факторами:

  1. Реакторный графит имеет уникальную кристаллическую структуру и характеризуется пористостью, которые определяют его физические свойства и их поведение при облучении.
  2. Графитовая кладка является основным элементом активной зоны ПУГР, который не подлежит замене в течение всего срока эксплуатации и среди всех РАО имеет наибольший набранный флюенс нейтронов.
  3. Графит блоков кладок и втулок ПУГР имеет ряд особенностей по величине, изотопному составу радиоактивных загрязнений и характеру ра спределения радионуклидов как по объему кла док в целом, так и по отдельным графитовым деталям. Радиоактивная загрязненность графитовых деталей в первую очередь определяется наведенной активностью (в основном 60Со, 3 Н, 14С) за счет активации примесей, содержащихся в исходном материале. При этом 14С, который образует 95 % активности графита, входит в биологические цепочки. Кроме продуктов активации активность графита определяется ра дионуклидами (137Сs, 90Sr, 154Eu и др.), образовавшимися в кладке в результате протечек тепло носителя и попадания фрагментов топлива в кладку.
  4. Графит является пожароопасным материалом с высокой удельной теплотой сгорания (~8 ккал/г, температура воспламенения ~700 °С). Этот факт усугубляется наличием в облученном графите запасенной энергии (энергии Вигнера). Со времени остановки ПУГР ФГУП «Сибирский химический комбинат» (СХК, г. Северск) И1, ЭИ2, АДЭ3 (1990–1992 гг.) в рамках выработки концепции снятия ПУГР с эксплуатации проведен ряд работ по изучению радиационных ха рактеристик, физикомеханических свойств и запасенной энергии отработанного графита [1–5]. Радиационные характеристики графита остановленных ПУГР Для решения, задач, связанных с необходимо стью выработки способов обращения с облученным графитом, было проведено зондирование с целью определения распределения радиационных полей в графитовых кладках остановленных ПУГР СХК [6]. Зондирование кладок позволило получить распределение фотонных полей по высоте и радиусам кладок, а также наличие во всех кладках нейтронных полей. Были выявлены районы с повышенной плотностью нейтронных потоков. В этих же районах зафиксированы высокие значения величины мощности дозы. Эти измерения показали, что приблизительно в 2,5 % объема кладок величина мощности дозы превышает 1000 Р/ч, в 34 % – величина мощности дозы лежит в пределах 10…1000 Р/ч, в остальной части кладок – до 10 Р/ч. Наличие подобных районов связано с инцидентами, при которых фрагменты материала топлива попадали в графитовую кладку. Поскольку все инциденты имели место в начальный период работы реакторов, то эти фрагменты подверглись длительному облучению (более 22 лет), что привело к образованию в отдельных районах кладок продуктов деления и трансурановых элементов. На основании данных по зондированию кладок была проведена оценка количества облученного топлива в каждой из кладок остановленных ПУГР СХК. И Расчеты, проведенные до остановки реакторов, показали, что нуклидный состав радиоактивных загрязнений графита ограничен несколькими радионуклидами – 3 Н, 14С, 55Fe, 60Co, которые образовались, в основном, за счет нейтронной активации примесей графита. Результаты зондирования кладок показали, что это далеко не так. Необходимо было знать полный радионуклидный состав радио активных загрязнений графита. Это можно было сделать только путем спектрометрического анализа образцов графита из различных деталей кладок. Были разработаны технологии и приспособления, с помощью которых были отобраны пробы графита практически из всех видов деталей кладок [6]. Пробы из графитовых втулок отбирались как из втулок, извлеченных из кладок, так и из втулок, из влеченных из хранилищ. Из этих проб были изготовлены образцы для радиоспектрометрического анализа. Результаты анализа показали, что на долю 14С приходится 95 % всей активности облученного графита кладок. Хотя средняя удельная активность графита кладок составляет около 6,9·108 Бк/кг, тем не менее, в отдельных районах она может быть значительно выше. Только по 137Cs активность около 3,5 % объема кладок составляет 108 …1010 Бк/кг. Изучение распределения активности по толщине графитовых деталей кладок показало, что на их поверхностях активность в 3…5 раз выше, чем в объеме. Как правило, подобное различие обусловлено наличием на поверхности радионуклидов продуктов деления и актиноидов (вплоть до 244Cm). Распространение продуктов деления, активации и трансурановых элементов в графитовой кладке происходило в зависимости от индивидуальной способности к сорбции, диффузии и миграции этих радионуклидов под влиянием эксплуатационных факторов, таких как температура, давление и др. В некоторых ячейках основное радиоактивное загрязнение сосредоточено в стыках между графитовыми блоками по высоте колонны и в раз личных дефектах поверхности. Путем оценки изменений радиационных характеристик во времени основных конструкций, а также при анализе вырезанных образцов металла различных типов сплавов было определено, что в начальный период выдержки активность гамма излучающих нуклидов в металлоконструкциях ПУГР в основном определялась 51Сr, 59Mn и 60Со. Через 8–12 мес. основным дозообразующим нуклидом является 60Со. Расчеты, проведенные для ПУГР, показали, что интенсивность гамма излучения в металлоконструкциях при 100-летней выдержке существенно снизится, а максимальное значение мощности дозы в металлоконструкциях через 100 лет не превысит 0,01 Р/ч. В последующий промежуток времени (от 3 до 50 лет) – в основном гамма излучением нуклидов 60Co и, в меньшей степени 154Eu. После 50 лет выдержки радиационная обстановка будет формироваться только гамма излучением долгоживущего продукта деления 137Cs. Мощность дозы в этих локальных районах после 100 лет выдержки может достигать 100 Р/ч. Таким образом, после длительного периода выдержки радиационная обстановка в реакторных пространствах ПУГР И1, ЭИ2 и АДЭ3 значительно изменится за счет естественного распада относительно короткоживущих продуктов активации и деления. Остаточная активность, в основном, будет приходиться на графитовую кладку. Определяющую роль при этом будет играть активность долгоживущих продуктов деления и трансурановые элементы. Таким образом, радиационное состояние только графитовой кладки будет влиять на выработку концепции и технического проекта снятия с эксплуатации. Полученные данные по активности графитовых деталей, суммарной активности кладок, изотопному составу активности, распределению активности по объему кладок и отдельным деталям были использованы при составлении радиационных пас портов и других документов, а также позволили дать заключение по ядерной безопасности всех остановленных ПУГР СХК. Работы по данным направлениям продолжаются с целью получения более полной информации и со ершенствования расчетных и экспериментальных методов проведения радиационного обследования. Анализ общей радиационной обстановки показывает, что проведение работ по полному демонтажу основных высокоактивных конструкций реакторов на данный момент не целесообразен по техническим и экономическим причинам. Наиболее оптимальным является вариант вывода из эксплуатации, предусматривающий отложенный демонтаж реакторных конструкций. Для повышения безопасности остановленных ПУГР необходимо укрепить существующие и создать дополнительные защитные барьеры, которые должны предотвращать миграцию радионуклидов с различными химическими свойствами и сохранять стабильность свойств в течение времени существования потенциальной экологической опасности долгоживущих радионуклидов. В настоящее время графитовые кладки остановленных ПУГР СХК не демонтированы и находятся в реакторных пространствах. От окружающей среды графитовые кладки отделяют барьеры безопасности, препятствующие выходу радионуклидов. В радиальном направлении это:
  • силуминовые вставки;
  • металлический кожух;
  • внутренние и внешние стены боковой защиты (20 мм); Математика и механика. Физика 95
  • бетонная заливка монтажного пространства (1500 мм);
  • бетонная стена шахты реактора (2000 мм);
  • бетонная стена здания (1000 мм). В осевом направлении барьерами защиты являются опорно

защитные конструкции, засыпки защитных конструкций (3000 мм), бетонная заливка нижних конструкций и т. д.

Запасенная энергия графита остановленных ПУГР СХК С точки зрения обеспечения безопасного хранения облученного реакторного графита потенциальную опасность представляет возможность подъема его температуры за счет самоподдерживающегося выделения запасенной энергии. Как показывают отечественные и зарубежные исследования, величина запасенной энергии и возмож ность ее самоподдержки.

  1. Демонтируется все неактивированное оборудование.
  2. Создаются дополнительные барьеры безопасности для предотвращения выхода радионуклидов за пределы реактора:

2.1. Низ реактора бетонируется гидроизоляционным бетоном, обеспечивая подкре пление основных несущих металлоконструкций.

2.2. Боковые металлоконструкции заполняются бетоном.

2.3. Производится герметизация всех проемов в бетонной шахте реактора.

2.4. Все полости реакторного пространства заполняются смесями природных материалов на основе бентонитовых глин.

  1. Верх реактора герметизируется с помощью разборного железобетонного перекрытия, обеспе чивающего защиту от пожара, воздействия взрывной волны, удара и др., и в таком виде реактор захоранивается на 100 лет. Радиоактивное оборудование и системы, находящиеся вне бетонной шахты реактора, демонтируются после выдержки 30…50 лет. Данное решение эквивалентно Стадии 2 по классификации МАГАТЭ. Аналогичные решения, отличающиеся лишь продолжительностью выдержки, приняты практически во всех странах мира. Так, например, для реакторов Хэнфордской площадки США принят срок выдержки 75 лет, для промышленных реакторов Великобритании – 100 лет. Длительный период выдержки позволит выработать наиболее оптимальные способы и методы об ращения с радиоактивными конструкциями. В соответствии с разработанным «Перспективным планом …» работы по приведению в состояние длительной стабильности ПУГР И1, ЭИ2 и АДЭ3 в пределах шахты реакторов предположительно будут полностью закончены в 2010 г. Как было сказано выше, более серьезную опасность представляют графитовые втулки, хранящиеся, в том числе и в хранилищах твердых отходов. В настоящее время наиболее перспективными способами обращения с отработавшими графитовыми втулками являются сжигание и кальматаж с помощью текучих глинистых растворов. В настоящее время предлагаются разные способы сжигания графита: традиционное; в кипящем слое; с помощью газового лазера, а также газификация графита с помощью перегретого водяного пара (пиролиз). По оценке специалистов, сжигание отработанного графита даст в итоге радиоактивные отходы, готовые для длительного захоронения, объемом 1…2 % от первоначального объема графита. Все перечисленные способы имеют один существенный недостаток: при сжигании графита образуется газообразный радиоактивный продукт – 14СО2. Чтобы связать этот продукт, можно превратить его в твердые химически инертные соединения. Для этой цели предлагается использовать, на пример, карбонаты кальция и магния. Главный недостаток такого способа утилизации состоит в увеличении объема отходов. Французские исследования и разработки [8] по казали, что с точки зрения радиационной безопасности решение о сжигании отработавшего графита приемлемо. Была разработана и испытана пилотная установка для сжигания в кипящем слое размолотого порошка графита производительностью 30…50 кг/ч. Содержащиеся в графите 60Со, 137Сs, 55Fе, α эмиттеры и другие радионуклиды могут надежно улавливаться с помощью фильтров, а 14С и 3 Н выходят в атмосферу. При сжигании в кипящем слое размолотого порошка 1000 т графита в год в атмосферу поступит в 4 раза больше 14С, чем при работе одного реактора ВВЭР440 и в 2 раза меньше, чем выделит завод по переработке топлива. То есть величина выброса радиоуглерода будет на уровне, характерном для объектов атомной промышленности. Предполагаемая технология сжигания в кипящем слое, разработанная фирмой «Framatome» (Франция), обеспечивает надежную изоляцию от окружающей среды практически всех радионуклидов, содержащихся в графите, кроме 14С. Благодаря высокой подвижности 14С в результате атмосферных процессов переносится на большие расстояния и, окисляясь до 14СО2, через фотосинтез вместе с обычной углекислотой вовлекается в естественный углеродный цикл. СХК и Институтом геологии СО РАН рассмотрена практическая возможность кальматажа в хранилище твердых отходов с помощью текучих глинистых растворов. В результате образования этим способом глиняной цементирующей массы можно исключить возможный выход радионуклидов за пределы бетонных конструкций, как газообразных, так и в ионорастворенных формах. Научно исследовательский и конструкторский институт монтажной технологии (НИКИМТ) раз работал технологию заполнения хранилищ глинистым раствором для опытно промышленных испытаний. Консервация РАО в геологической среде предложенным способом является не только экологически безопасной, но и наиболее экономически приемлемой. Результаты математического моделирования процесса переноса радионуклидов в композициях на основе глин из месторождений Томской области и экспериментальные исследования их свойств позволяют сделать вывод о том, что данные композиции имеют высокую адсорбционную способность по отношению к радионуклидам, сохраняют физические свойства на протяжении нескольких сотен лет, стабильность поведения конструкционных материалов в среде наполнителя, достаточную несущую способность. Определены состав и способ приготовления этих композиций для создания дополнительных барьеров безопасности в существующих хранилищах РАО реакторного производства СХК.

Математика и механика. Физика 97 На площадке № 2 СХК создан макет хранилища, на котором будет опробована предложенная НИКИМТ технология создания дополнительных барьеров безопасности путем закачки в хранилище текучих глинистых растворов. Результаты исследований свойств рекомендованных глинистых композиций позволяют предположить, что полученный в результате закачки раствора в макет глиняный монолит будет обладать высокими противомиграционными и противофильтрационными характеристиками. В случае успешного проведения испытаний станет возможным применение этой технологии для создания дополнительных барьеров безопасности в существующих хранилищах РАО реакторного производства СХК. В настоящее время рассматриваются и другие способы обращения с облученным графитом, которые нуждаются в тщательном обосновании с учетом экологических, технологических и экономических факторов.

Заключение

Обоснованы основные направления модификации технологии создания дополнительных барьеров безопасности путем закачки в хранилище текучих глинистых растворов применительно к существую щим хранилищам РАО реакторного производства СХК. Основной причиной выбора данной технологии явилось то, что консервация РАО в геологической среде экологически безопасна и экономически приемлема. Установлено, что для предотвращения самоподдерживающегося выделения запасенной энергии в первую очередь из активной зоны ПУГР должны извлекаться 2–3 верхние графитовые втулки рабочих ячеек, а также полный комплект втулок из ячеек СУЗ и ОМ. Определены состав и способ приготовления композиций на основе глин Томской области, обеспечивающих следующие свойства:

  • высокую адсорбционную способность по отношению к различным радионуклидам;
  • сохранение свойств на протяжении нескольких сотен лет;
  • стабильное поведение конструкционных мате риалов в среде наполнителя;
  • достаточную несущую способность.

Открытым остается вопрос поглощающей способности этих глин. Его решением занимаются в Институте физической химии РАН. В результате будет осуществлен окончательный подбор консер ванта для РАО хранилищ и остановленных реакторов.

Известия Томского политехнического университета. 2007. Т. 310. № 2 98 СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ 1. Багаев В.Д., Баранов И.И., Кабанов Ю.И. и др. Снятие с эк сплуатации промышленных реакторов Сибирского энергохи мического комбината // Атомная энергия. – 1996. – Т. 80. – № 2. – С. 71–73. 2. Куликов И.Д., Сафутин В.Д., Симановский В.М. и др. Вывод из эксплуатации промышленных уранграфитовых реакторов // Атомная энергия. – 1999. – Т. 87. – № 2. – С. 118–126. 3. Хервуд Дж. Влияние ядерных излучений на материалы. – Л.: Судпромиздат, 1961. – 184 с. 4. Буланенко В.И., Фролов В.В., Николаев А.Г. Радиационные характеристики графита снятых с эксплуатации уранграфито вых реакторов // Атомная энергия. – 1996. – Т. 81. – № 4. – С. 304–306. 5. Бушуев А.В., Верзилов Ю.М., Зубарев В.И. и др. Содержание 60Со в отработавшем графите кладок промышленных реакторов СХК // Атомная энергия. – 1999. – Т. 86. – № 3. – С. 183–188. 6. Павлюк А.О., Цыганов А.А., Кохомский А.Г. и др. Мероприя тия по радиометрии полей излучения в графитовых кладках остановленных промышленных уранграфитовых реакторов // Известия Томского политехнического университета. – 2006. – Т. 309. – № 3. – С. 68–72. 7. Бойко В.И., Шидловский В.В., Гаврилов П.М., Нестеров В.Н., Шаманин И.В., Ратман А.В. Оценка ресурса реакторного гра фита в ячейках системы управления и защиты с учетом дегра дации теплофизических свойств // Известия вузов. Серия: Ядерная энергетика. – 2005. – № 3. – С. 94–103. 8. Dubourg M. Solution to Level 3 Dismantling of GasCooled Reac tors: the Graphite Incineration // Nuclear Eng. and Design. – 1995. – V. 154. – № 2. – P. 47–54. Поступила 25.09.2006 г.

 

0
Написать нам

Подтвердите, что Вы не бот — выберите человечка с поднятой рукой: